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森田 泰治; 谷 俊二*; 久保田 益充
Proc. of the 3rd Int. Conf. on Nuclear Fuel Reprocessing and Waste Management,Vol. 2, p.348 - 353, 1991/00
高レベル廃液の群分離法開発のため、ジイソデシルリン酸(DIDPA)抽出による超ウラン元素の分離について研究している。本研究では、ミキサーセトラを用いた向流接触連続抽出実験により、Np分離の最適条件の決定及び核分裂生成物や腐食生成物の抽出挙動の解明を行なった。その結果、Npについては、V価の状態にあっても過酸化水素を添加した14段の抽出により99.95%以上のNpを分離できること、また16段のシュウ酸による逆抽出で抽出されたNpの99.9%以上を回収できることがわかった。これまでの研究で、III、IV、VI価の超ウラン元素についてもDIDPAにより効率よく抽出できることがわかっており、超ウラン元素の一括分離が可能である。本報告では、硝酸濃度0.5Mに脱硝した高レベル廃液からの抽出、4M硝酸によるAm、Cmの逆抽出、及びシュウ酸によるNp、Puの逆抽出の3工程から成る分離プロセスを提案する。
内田 勝秀*; 内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 前田 充
Proc. of the 3rd Int. Conf. on Nuclear Fuel Reprocessing and Waste Management,Vol. 2, p.775 - 780, 1991/00
複雑な化学的挙動を示し揮発性核種でもあるRuを含有する模擬廃溶媒を、液中燃焼装置により処理する際の燃焼挙動を実験により確認した。Ruを含む模擬廃溶媒(100%TBP)を補助燃料なし(空気比=1.1~1.2)に1300~1500Cの温度で燃焼した。その結果、大部分のルテニウムは回収缶液(廃液)内に安定に溶解し、液の色を特徴的なスペクトルを持つ茶色とした。しかし、他の模擬TRU物質(Ce,Sm,Eu,Zr)を含む溶媒の燃焼では、これらの物質のリン酸塩が生成し、缶液は白濁した。そのために、Ruと他の元素の燃焼挙動を基礎的な実験により確認したところ、高温酸化性雰囲気のためにNOxとTBPの熱分解により発生した五酸化リンが存在する燃焼炉内では、Ruはニトロシル化後にリン酸錯体をつくるが、難ニトロシル化性である他の元素は五酸化リンとの反応により、リン酸塩をつくることが明らかとなった。この結果Ruは、他の模擬TRU物質とは異なり、回収缶液に捕捉されずにオフガス系へ移行しやすいことが判明した。
大崎 浩; 藤根 幸雄; 前田 充; 安達 武雄; 桜井 勉; 工藤 寿雄*
Proc. of the 3rd Int. Conf. on Nuclear Fuel Reprocessing and Waste Management,Vol. 2, p.682 - 686, 1991/00
使用済燃料再処理における溶解工程のシミュレーションコードを開発することを目的として、ペレットの溶解速度を計算する新しい計算式を作成した。新計算式は、Taylorの表面積モデルを基礎としてHodgsonの浸透モデルの考え方を取り入れたモデルに基づくものである。新モデルでは、溶解速度を計算する上で重要な因子である有効溶解表面積の初期溶解表面積に対する比F()が理論的に導かれる。得られた()は、実験結果を表面積理論で整理したF()の値(文献値)と良く一致した。新しく作成したシミュレーションコードは、回分式及び連続式の両方の溶解槽形式を対象として、ペレット、粉末、不溶解残渣などからなる燃料の溶解挙動を評価できるように設計されている。このコードを使って実験データを実際に解析し、回分式と連続式の溶解槽について溶解挙動のシミュレーションを行なった。
内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 宝徳 忍; 前田 充
Proc. of the 3rd Int. Conf. on Nuclear Fuel Reprocessing and Waste Management,Vol. 2, p.723 - 728, 1991/00
再処理共除染工程においてNpをU・Pu製品流から分離すめためのプロセスの改良研究を行なった。有機溶媒(TBP/希釈剤)にU及びPuとともに抽出されているNpを逆抽出し分離するにはNpのみ選択的に6価から5価に還元する必要がある。本研究ではNpの選択的還元分離法として(1)有機試薬法、(2)電解法及び(3)光化学法の3法を取り上げ、各法の有効性の確認実験を行なった。有機試薬法では、-ブチルアルデヒドが選択性及び反応速度の点で優れていることを確認した。電解法では、電位を制御する方法が有効であることが判明した。電位制御範囲は白金電極では200-650mV(対飽和カロメル電極)が考えられた。光化学法では紫外線照射により硝酸溶液中に生成する亜硝酸により間接的にNpのみ還元できることがわかった。これらの技術の有効性は、現在建設中のNUCEF施設における実液を用いたホット試験によりさらに確認する予定である。